＜第一章　失われた秘宝＞

対テロリストの大佐として働くイヴ（レベッカ・ローミン）は、任務中にある謎の男に出会う。 その翌日、彼女の家にメトロポリタン公立図書館から謎の手紙が届き、そこには「選ばれし、あなたへ」との文字が浮かび上がる。 指定の場所に行くと、任務中に遭遇した謎の男、フリン（ノア・ワイリー）がいた。
実は、彼は“ライブラリアン”と呼ばれる、選ばれし者。 この世の不思議な力や魔法を調査し、邪悪な力から守る唯一の存在であり、イヴが呼ばれた目的は、この“ライブラリアン”を守る、“ガーディアン”に選ばれたからであった。 その他、歴史の天才のジェイク（クリスチャン・ケイン）や、共感覚の持ち主で数学の天才のカサンドラ（リンディ・ブース）、 盗みの天才のエゼキエル（ジョン・キム）が“ライブラリアン”として加わり、最強チーム“ライブラリアンズ”が誕生！ 果たして、彼らは邪悪な力から世界を守れるのか！？

＜第二章　復活の魔術師＞

魔法がこの世に戻り、新たな敵が現れる！第一章の壮絶な戦いを経て、それぞれ立派に任務をこなすライブラリアンたち。 そんな彼らの前にまず現れたのは、シェイクスピアの小説に登場する最強の悪役“プロスペロー”だった！
世界征服を目論む恐ろしき魔術師を前に、今まで以上に、最強チーム“ライブラリアンズ”として立ち向かうことが求められる！ 魔法は幽霊や危険な怪物、魔物を呼び起こし、強大な力を増して世界中で大暴れ。これまでのやり方は通用しない敵を、倒すことができるのか！？
“ライブラリアンズ”の新たな伝説が今幕を開ける。